<그림1. 삼성분 칼슘 플루토닐 카보네이트 (CaPuO2(CO3)32-) 화학종 형성을 보여주는 vis-NIR 흡수 분광스펙트럼 변화(왼쪽)와 본 연구에서 도출된 열역학 데이터를 기반으로 예측된 지하수 환경에서의 6가 플루토늄 화학종 분포도(오른쪽)>

 

원자력 발전을 통해 발생하는 방사성폐기물의 안전한 관리와 처분은 전 세계 원자력 이용 국가들이 해결하고자 하는 오래된 현안이다. 특히, 방사성폐기물의 처분 안전 기술은 심부 지하 매질에서 방사성 핵종의 이동이나 지연 등에 미치는 다양한 지구화학적 열역학 데이터와 화학적 거동에 대한 이해에 기반한다.

 

우리 대학 원자력 및 양자공학과 윤종일 교수 연구팀(방사화학 및 레이저 분광연구실)은 산화수 6가의 플루토늄이 탄산 이온 및 알칼리토금속과 결합하여 삼성분 칼슘/마그네슘 플루토닐 카보네이트 화합물(CaPuO2(CO3)32-, MgPuO2(CO3)32-)이 형성됨을 최초로 규명하였다. 본 연구에서 새로이 규명된 플루토늄 화학종의 형성으로 방사성 오염부지에서 플루토늄의 이동이 기존의 이해했던 것보다 더 촉진될 수 있을 것으로 예측되었다.

 

플루토늄은 우라늄 광석에 자연적으로 존재하는 극미량의 Pu-239를 제외하고는 원자력 발전 및 핵무기 개발 프로그램과 같은 인위적 활동으로 발생한다. 미국, 러시아, 프랑스, 영국 등 핵무기보유국의 경우, 핵무기 제조와 관련된 시설에서 플루토늄이 지하수 및 해수를 통해 이동하여 인근 지역의 방사능 오염을 초래하였고 이렇게 오염된 부지의 제염은 막대한 비용으로 수십 년간 지속되고 있다. 우리나라도 원자력 발전의 부산물로 사용후핵연료가 발생하고 있고 그 중 약 1%가 플루토늄이다.

 

방사성폐기물의 형태 및 처리방식은 각국의 관리정책에 따라 상이하지만, 전 세계적으로 인간의 침입이 제한되고 지질학적으로 안정하며 공학적 방벽시스템을 갖춘 심지층(500m 이하)에 사용후핵연료 및 고준위방사성폐기물을 처분하는 방식이 가장 유력하다. 현재 세계 최초의 사용후핵연료 처분장이 2020년대 운영을 목표로 핀란드에 건설 중이다.

 

플루토늄은 수용액 환경에서 3가부터 6가까지 다양한 산화수를 동시에 가질 수 있어 매우 복잡한 화학 특성을 가진다. 또한, 플루토늄을 활용한 연구는 국제기구 및 국내 원자력규제기관의 엄격한 관리 감독을 받고 있어서 핵물질 및 방사선 안전기준을 만족하는 시설에서만 제한적으로 수행될 수 있다. 본 연구의 모든 실험은 플루토늄 등의 핵원료물질을 취급할 수 있는 한국원자력연구원의 안전시설 내에서 수행되었다.

 

이번 연구에서는 pH 8 – 10의 수용액 환경에서 6가 플루토늄이 자연에 풍부하게 존재하는 탄산 이온과 알칼리토금속과 결합하여 CaPuO2(CO3)32- 및 MgPuO2(CO3)32- 삼성분 화합물이 형성된다는 것을 최초로 규명하였고, 깁스 자유에너지 분석을 통해 자연환경에서 이동성이 높은 6가 산화상태의 플루토늄이 기존에 알려진 것보다 더 안정적으로 수용액 내에 존재할 수 있음을 보고하였다. 아울러 새로 규명된 플루토늄 삼성분 화학종이 지하수 및 해수 환경에서 가장 주요한 플루토늄 6가 화학종임을 밝혔다.

 

이번 연구를 통해 확보한 열역학 데이터는 플루토늄의 화학적 거동을 예측하고 사용후핵연료 심지층 처분장의 안전성을 평가하는 데 주요 입력자료로 활용될 것으로 기대된다.

 

지난 8월 박사학위를 마친 조용흠 박사(독일 Karlsruhe Institute of Technology 박사후연구원으로 근무)가 제1저자로 참여하고, 한국원자력연구원 방사화학연구실의 조혜륜 박사와 공동 수행한 이번 연구는 영국왕립화학회 (Royal Society of Chemistry)가 발간하는 국제학술지 ‘Dalton Transactions’ 9월호에 최신 게재되었고 무기화학 분야 연구의 중요성과 우수성을 인정받아 “Dalton Transactions HOT Article”로 선정되어 주목을 받았다(논문명: Visible-NIR absorption spectroscopy study of the formation of ternary plutonyl(VI) carbonate complexes, https://doi.org/10.1039/D0DT01982H). 현재 조용흠 박사는 Karlsruhe Institute of Technology에서 방사광가속기 기반 엑스선 분광법을 활용하여 새로 규명된 플루토늄 화학종의 구조 규명 연구를 이어가고 있다.

 

이번 연구는 한국연구재단 미래원자력연구센터 사업의 지원을 받아 수행되었다.